编号:NMJS09655
篇名:氧化石墨相氮化碳改性纳米材料膜的制备及其对稀土浸出液的截留性能研究
作者:于思伟
关键词: 混合基质膜; 石墨相氮化碳; 离子型稀土; 界面聚合; 膜分离;
机构: 江西理工大学
摘要: 稀土元素(REEs)由于其在高科技领域中的关键作用,被誉为“工业黄金”。稀土元素广泛应用于新能源、电子设备、催化剂、军事技术等领域,具有不可替代的战略价值。传统的稀土浸出母液提取方法,如沉淀法和溶剂萃取法等,往往伴随较高的环境污染风险和操作复杂度,而且稀土离子在固体和液体间的多次转换进一步降低了回收效率。因此,亟需开发一种更加简便且高效的稀土浸出液回收方法。膜分离技术凭借其高选择性、低能耗和操作简便的特点,已成为解决这一问题的重要手段。薄膜纳米复合(TFN)膜将纳米材料引入膜结构,不仅通过增加水运输通道、提升机械强度和改善化学稳定性来增强膜的结构和功能特性,而且有效缓解了传统TFC膜中的固有权衡(Trade-off)效应。石墨相氮化碳(OGCN)作为一种具有高比表面积、化学稳定性和导电性的纳米材料,能够显著改善膜的机械强度、亲水性和抗污染能力。先通过热聚合-过氧化氢水热法制备OGCN,然后通过共混掺杂-相转化制备OGCN掺杂改性PEI混合基质膜,最后在其上利用界面聚合法制备OGCN改性混合基质TFN膜。 (1)采用热聚合-过氧化氢水热法成功制备OGCN、共混掺杂-相转化制备OGCN掺杂改性PEI混合基质膜。通过FTIR、XPS、SEM等表征手段验证了OGCN对膜表面形态和化学结构的改善。OGCN掺杂量为0.5%时(M2膜),膜的纯水通量达到了990.85 L·m-2·h-1,BSA的截留率为98.47%。耐酸碱性测试显示,膜纯水通量无明显变化,BSA的截留率保持在较高水平。耐高温测试中,膜在80℃的高温条件下依然保持较高的通量和较稳定的截留率。耐污染实验中,M2通量恢复率明显高于未掺杂的M0膜,掺杂OGCN改善了膜的亲水性和表面性质,减少了污染物的附着,提升了膜的长期运行稳定性。 (2)通过界面聚合法在OGCN掺杂改性PEI混合基质膜上制备TFN膜。XPS、SEM和FTIR分析表明,OGCN纳米颗粒的引入显著改变了膜的表面化学结构和形貌。OGCN改性使膜孔径减小,增强了膜的选择性和分离效果。PA-M2膜在0.6 MPa时水通量和截留率最佳(La3+、Y 3+和Nd3+的截留率>95%,38.6 L·m-2·h-1),但过高的压力(1.6 MPa)导致膜孔隙压缩,水通量下降。在稳定性测试中,PA-M2膜表现出良好的耐久性。即使在较高的操作压力和长时间运行下,膜的水通量和截留率依旧稳定。随着VRF增加,PA-M0和PA-M2膜的纯水通量均下降,PA-M0膜从88.7 L·m-2·h-1降至69.4 L·m-2·h-1,PA-M2膜从38.6 L·m-2·h-1降至27.5 L·m-2·h-1,主要受浓差极化和膜污染影响。PA-M2膜在稀土浓缩方面优于PA-M0膜,稀土浓度从0.242 g/L增至1.285 g/L。OGCN改性提高了膜的亲水性和截留能力,增加了稀土离子的截留效果。表明其在离子型稀土浸出液分离和富集领域具有光明的应用前景。
