010-82930964 
编号：CYYJ04685
篇名：氧化钨对纳米二氧化钛及氮化碳的表界面结构调控和性能研究
作者：李钰波
关键词： 氧化钨; 氮化碳; 二氧化钛; 过氧化氢; 光催化;
机构： 天津理工大学
摘要： 在众多光催化剂中,二氧化钛（Ti O2）和氮化碳（CN）因成本低、稳定性高而备受关注,但受制于光吸收范围窄、光生电荷分离差等缺点,其光利用效率仍不理想。构建具有协同光催化效应的异质结构,是提高光催化剂性能的有效途径。氧化钨具有良好的可见光活性和稳定性,在已有的异质结构建研究中取得了一定进展,深入探讨氧化钨对纳米Ti O2或CN的结构和光催化性能的影响,具有重要的理论价值。为此,系统研究了不同复合方式对氧化钨/纳米Ti O2、氧化钨/CN异质结构的影响,并进一步通过引入C、O多元素杂化,深入调控了催化剂的表面结构以提高光催化转化效率。 为探讨氧化钨对二氧化钛结构和性能的影响,首先分别以钨酸、钨酸钠为钨源,开展了纳米二氧化钛/氧化钨异质结构的制备和性能研究,系统对比了水热合成和原位煅烧法所制备的三氧化钨/二氧化钛复合光催化材料的结构和性能差异。结果表明,原位煅烧法获得的三氧化钨/二氧化钛杂化异质结具有更好的可见光吸收、更强的电荷分离能力和更高的光催化性能,其中钨酸钠为钨源获得的异质结构复合催化剂,在300 nm以上的全光谱照射下,其H2O2的产率高达7.76 mmol·g-1·h-1,太阳能-化学能转化效率（SCC）达到1.65%;相对纳米二氧化钛而言,催化剂的可见光性能亦大大增强,在420 nm以上的可见光照射下,H2O2的产率达到2.67 mmol·g-1·h-1,SCC值超过了1%。 为探讨氧化钨对氮化碳结构和性能的影响,开展了氮化碳/氧化钨异质结构的制备和性能研究,系统对比了溶解-再析出混合法和直接煅烧法所制备的三氧化钨/氮化碳复合光催化材料的结构和性能差异。结果表明,氮化碳与氧化钨之间形成了很好的电子转移路径,提高了电荷分离性能,以浓硫酸溶解-再析出法制备的复合材料,在WO3负载量占氮化碳质量的15%时,可见光活性最高:在420 nm以上可见光照射下,H2O2的产率高达10.89 mmol·g-1·h-1,SCC值达到了1.94%。 为进一步提高材料的光催化性能,在成功获得的氮化碳/氧化钨异质结构的基础上,进一步开展了通过酚醛树脂引入C、O多元素杂化的研究。通过酚、醛的原位预聚合负载和高温下发生的类石墨化反应,成功地在氮化碳和氧化钨异质结构W-CN表面引入了C、O多元素杂化结构。光谱分析表明,催化剂的可见光吸收范围明显增大,光生电子与空穴的复合受到抑制,光电流响应增强,在420 nm以上的可见光照射下,H2O2的产率达到19.37 mmol·g-1·h-1,SCC值达到2.67%,表明C、O多元素杂化是提高复合光催化剂性能的有效途径。 以上研究表明,构建具有不同能级结构的纳米半导体异质结构复合光催化材料,是提高光吸收性能、调控光生载流子的产生、迁移和分离的有效手段,而利用有机分子在半导体表面的类石墨化反应引入多元素杂化结构,则是更加行之有效的催化剂表面改性方法。本研究结果为开发具有高效、稳定、低成本的光催化剂提供了理论支持。
