010-82930964 
编号：NMJS09506
篇名：陶瓷基金属有机框架纳米孔膜的制备及分离性能研究
作者：张茜
关键词： 金属有机框架复合膜; 陶瓷膜; 膜表面改性; 分离性能;
机构： 北京化工大学
摘要： 有机染料和高浓无机盐对生物健康和生态环境造成严重威胁。清洁和安全水源需求的日益增长为基于MOF材料的膜领域带来更多关注。陶瓷膜性质稳定,机械强度大,但其分离精度差,并且膜表面几乎没有利于功能材料合成与生长的活性基团。因此本研究对陶瓷膜进行活化改性,通过不同方法制备出MOF-303@陶瓷复合膜,提高原始陶瓷膜的分离精度,研究MOF-303在惰性层表面的固定化方法,并对复合膜的分离性能进行表征。 本文首先对水热法、微波法和回流法合成MOF-303进行优化选择,对不同方法合成的产物MOF-303结构、理化性质和产率进行系统的表征分析,实验结果表明水热法能有效减缓结晶速率,显著提升产物的结晶度和产率,可操作性和重复性最高。通过优化水热实验参数,按照摩尔比Al Cl3:H3PDC:Na OH=1:1:2、温度100℃、反应时间24 h制备的MOF-303,具有良好的立方晶体结构及较高的比表面积。 其次,本文分别通过直接生长法和二次生长法（晶种法）成功将MOF-303薄膜固定在惰性陶瓷膜的表面,然而表面形貌分析和分离性能表征结果表明,传统的直接生长法及普通的晶种法并不适用于表面惰性的膜基底,无法保证膜层的均一性。因此,本文对二次生长法的接种步骤进行优化改进,提出通过CTAB分散晶种法、PDMS改性晶种法和缺陷MOF-303晶种活化法对陶瓷膜的惰性层进行活化,结果表明以含缺陷的晶体作为活性位点最有利于高结晶度的MOF-303在陶瓷膜表面的定向生长和固定化,丰富了高性能MOF复合分离膜合成领域的研究内容。 最后,系统表征了不同复合膜对五种典型盐离子和亚甲基蓝溶液的分离性能,其中缺陷MOF-303改性晶种法制备的MOF-303@M-Al2O3膜展现出卓越的分离性能,相较于原膜,对50 mg/L的亚甲基蓝溶液截留率提升了70%,对不同盐离子的截留率提升了18～40%,同时纯水通量为67.8L/（m2·h）,显著优于多数文献报道的同类MOF复合膜材料。并且在长期连续水处理中能够保持稳定的分离选择性及透水性,膜通量复通率高达95%以上。而通过水热法制备的HTM-MOF-303@Al2O3膜和晶种法制备的Seed-MOF-303@Al2O3膜表现出高的透水率和优异的染料/盐选择性,截留染料分子的同时保证盐离子的渗透率,结合其优异的抗污染性能、再生性能和稳定的结构特性,在染料废水的前处理中具有潜在的应用价值。
