编号:NMJS09749
篇名:电沉积法制备CuNi纳米微球电极及其电催化硝酸盐还原性能
作者:张克京1;潘凡2;毛思湘1;余珊珊1;朱云庆1
关键词: 电催化; 硝酸盐还原; 电沉积; 纳米团簇; 双金属; 合成氨;
机构: 1.陕西科技大学环境科学与工程学院2.石河子大学化学化工学院
摘要: [目的]针对传统纳米团簇制备方法复杂、能耗高且易团聚的问题,本研究旨在开发一种简便、高效的电极制备方法,通过构筑具有丰富活性位点的双金属纳米团簇结构,提升电催化硝酸盐还原合成氨(eNO3RR)的活性与选择性。[方法]以酒石酸为表面配体与生长抑制剂,采用一步电沉积法在泡沫镍(NF)基底上原位制备了由CuNi双金属纳米团簇自组装而成的电极(NF/CuNi-NCs)。通过投射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)等对NF/CuNi-NCs电极形貌、结构与组成进行表征。通过电化学测试研究了NF/CuNi-NCs电极在硝酸盐还原反应中的电催化性能、选择性与稳定性。[结果]电沉积制备的CuNi纳米团簇尺寸约为2 nm,并成功组装成200 nm的纳米微球,电极表面呈现非晶/低结晶特征。电化学测试显示,NF/CuNi-NCs电极在-0.65 V(相对于标准氢电极)下反应2 h,硝酸盐氮转化率、氨氮选择性和氨产率(以N计)分别达到94%、97%和266.70 μg/(h·cm2)。12次循环后电极性能保持稳定,氨产率仍为249.42 μg/(h·cm2)。机理研究表明,Cu与Ni之间存在电子协同效应,且反应主要遵循*H介导的还原路径,二者协同促进了“硝酸盐→亚硝酸盐→氨”的逐步转化。[结论]本研究采用一步电沉积法成功制备了具有高活性与非晶特征的CuNi纳米团簇电极。该电极凭借丰富的活性位点与双金属协同效应,在硝酸盐电催化还原中表现出优异的活性、选择性与稳定性,为低碳氨合成及硝酸盐废水资源化处理提供了新技术思路。
