聚多巴胺基不对称纳米马达的自组装制备及应用研究

编号：FTJS107546

篇名：聚多巴胺基不对称纳米马达的自组装制备及应用研究

作者：李秀娟

关键词： 纳米马达; 聚多巴胺; 自组装; 主动抗菌; 吸附催化;

机构： 北京科技大学

摘要： 纳米马达作为前沿纳米功能器件,因其能够将化学能或其他外源能量高效转化为自主运动的能力,同时兼具纳米材料的尺度效应、易于功能化特性,在生物医学和环境治理领域展现出显著优势。纳米马达构筑的关键在于通过不对称结构的设计形成相应的梯度场,以驱动其自主运动。然而,实现其不对称结构的可控制备及多功能集成仍面临诸多挑战。聚多巴胺(PDA)凭借其优异的光热性能、高效的分子黏附性及优良的生物相容性,为纳米马达的设计与功能拓展提供了理想的材料基础。本文基于自组装策略,设计并制备了系列具备不对称结构的PDA基纳米马达,系统研究其结构特征、物化特性及运动行为,并探究其在抗菌、吸附及催化降解领域的性能增强机制。主要研究内容如下: 1.基于各向异性界面组装策略,成功构筑了新型负载Ag NPs的水母状介孔PDA/金属有机框架(MOF)纳米马达(JMPDA/UiO/Ag)。其中,氨基功能化的MOF实现了小尺寸Ag NPs的均匀分散。在近红外光(NIR)照射下,该纳米马达表现出快速的负趋光性运动,并通过Ag+释放、光热协同及运动增强接触效应,显著提升了抗菌性能,相较于传统被动抗菌方式,抗菌率可提高46%。进一步的机理研究揭示,该纳米马达呈现浓度依赖性的三重协同抗菌机制。细胞毒性试验结果表明JMPDA/UiO/Ag纳米马达具有良好的体外生物相容性,证明了其在细菌感染治疗中的应用潜力。 2.以提升纳米马达的运动性能及抗菌能力为目标,设计并合成了封装Ag NPs的MOF/PDA纳米马达(ZIF-8/Ag/PDA)。该纳米马达具有NIR光驱动特性,兼具轻质化菱形不对称yolk-shell结构,并富含高抗菌活性的Zn2+。采用两步自组装刻蚀策略,以ZIF-8为硬模板,PDA为包覆层,获得了结构可控的ZIF-8/Ag/PDA纳米马达,并解析了其选择性刻蚀形成机制。借助PDA的光热效应、马达的自主运动及持续释放Ag+和Zn2+的特性,该马达体系表现出增强的协同主动抗菌效应,杀菌率达99%,较被动抗菌策略提升58%。结合主动运动特性与PDA的高黏附性,该马达对亚甲基蓝(MB)吸附量较静态吸附提升2.8倍。该研究为环境修复及抗菌治疗提供了新的策略。 3.为探究双驱动型纳米马达较单驱动型的性能增强机制,采用异质界面自组装方法制备了具备双驱动不对称介孔yolk-shell结构的PDA@SiO2@Pt纳米马达。通过介孔SiO2无机壳层有效提升结构稳定性,并引入Pt NPs实现H2O2驱动,从而建立了 NIR光/H2O2双驱动体系。通过调节NIR光功率或H2O2浓度,可有效调控纳米马达的运动行为。光热效应与主动运动特性的协同作用使双驱动型纳米马达在MB催化降解反应中展现出优异的催化能力,实现了反应表观速率常数较静态体系提升4.7倍,进一步拓展了多驱动纳米马达在催化领域的应用潜力。 4.为构建环境友好型的双驱动纳米马达体系,以低成本且可规模化制备的绿色锰基原料为前驱体,设计制备了 NIR光/H2O2双驱动不对称yolk-shell结构PDA@MnSiO3纳米马达。采用水热自组装法对PDA@SiO2进行界面重构,实现MnSiO3的原位生长。用MnSiO3替代贵金属Pt NPs,提升驱动性能的同时增强马达可规模化制备的潜力。通过调控锰前驱体配比,实现对纳米马达结构的调控。得益于独特的多孔yolk-shell构型、锰离子的多价态特性以及双驱动运动特性,PDA@MnSiO3纳米马达在类芬顿催化降解MB反应中展现出99%的降解效率;并且,相较于静态吸附,该纳米马达对Pb2+的吸附量提升36.3%,为环境污染修复提供了新的解决方案。