界面效应在锰氧化物修饰的CeO2纳米立方甲苯氧化中的作用

编号：CYYJ043172

篇名：界面效应在锰氧化物修饰的CeO2纳米立方甲苯氧化中的作用

作者：叶鹏 吴启龙 田茜 宋华 甘丽娜

关键词： 异质纳米结构 铈基催化剂 锰氧化物 界面效应 甲苯氧化

机构： 上海理工大学建筑与环境学院

摘要： 本研究通过水热-浸渍两步法成功制备了不同Mn负载量的二元xMn/Ce(xMnOx/CeO2)催化剂,并评估了催化剂在甲苯催化氧化反应中的性能。研究结果表明,引入MnOx能显著提高催化剂的甲苯氧化活性。特别是当Mn负载量为10%(10Mn/Ce)时,在气体空速为60000 mL/(g·h)的条件下,t90(甲苯转化率达到90%时的温度)仅为233℃,显示出最优的甲苯催化氧化活性。这一结果说明,适量加入MnOx能够显著提高催化剂的催化性能。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,发现MnOx的加入在MnOx与CeO2之间形成了界面效应,这显著改变了Mn/Ce催化剂的物理化学性质。由于界面效应的作用,不仅提高了10 Mn/Ce催化剂中Ce3+、Mn3+离子的浓度以及氧空位的浓度,而且还降低了催化剂表面Ce−O键强度,使得表面晶格氧更易于参与甲苯的催化氧化,提升了催化剂的氧化还原性能,从而促进了甲苯的催化氧化。本研究不仅成功制备了具有优异甲苯氧化活性的Mn/Ce催化剂,而且揭示了其背后的界面效应机制,为VOCs高效氧化催化剂设计与制备提供了简单有效的方法与思路。